Самият браузър е десктоп средата на Chrome OS, а вместо стандартните програми, познати от другите ОС, тук се използват уеб-приложения. Но въпреки това, Chrome OS разполага с пълноценен многопрозоречен интерфейс, десктоп и таскбар. Chrome 66 може да се инсталира на практика върху всички модели Chromebook. Отделно от това, ентусиасти компилират неофициални версии за обикновени компютри с x86, x86_64 и ARM процесори. Сорс кодовете на Chrome OS се разпространяват чрез Apache 2.0 лиценза.
Основни промени в Chrome OS 66Нов интерфейс за управление на горещите клавиши (Keyboard Shortcut Helper, Ctrl+Alt+?). Добавен в нов горещ клавиш за преместване на активния прозорец между другите програмни прозорциПодобрени са настройките на включения външен монитор, Вече възможно коригирането размерите на екрана на външния монитор и промяна на мащабаВ приложението за работа с уеб камерата (Camera) се появи запис на видеоПодобрена е анимацията при манипулацията с програмните прозорциУвеличен е броят на устройствата, за които се поддържа режима Magic Tether. Това е възможност за съвместен достъп до Мрежата чрез поставения наблизо смартфон или таблетДобавена е възможност за увеличаване на произволна област от екрана в режим картина-в-картината. При това мащабиране е възможно увеличение от 2 до 20 пътиДобавена е възможността за промяна на общия мащаб чрез раздалечаване и приближаване на двата пръста върху сензорния дисплейПодобрено е отварянето на Android приложенията на цял екранЗа приложенията инсталирани от Google Play е реализирана възможност за печатПри първо логване се извежда уведомление за синхронизацияДобавена е експерименталната поддръжка на системата Crostini (може да се включи чрез флага chrome://flags#enable-experimental-crostini-ui) за стартиране на Linux виртуална машина. За стартирането на виртуалната машина се използват технологиите от проекта CrosVM, базиран на хипервайзора KVM. В базовата виртуална машина се стартират отделни контейнери с приложения, разпространявани във вид на програмни пакети. Контейнерите с приложенията могат да се инсталират като обикновени приложения за Chrome OS. За стартирането на графични приложения CrosVM предлага вградената поддръжка на Wayland клиенти (virtio-wayland) с възможност за най-ефективно използване на графичния процесор и графичните ресурси на системата домакин.Тази функция не работи във всички модели Chromebook (потвърдена е работата в Pixelbook). След активирането на Crostini в списъка с приложения се появява иконката Terminal, която дава възможност за настройка на базовата виртуална машина от класическия Linux терминал. При инсталирането на графични приложения във виртуалната машина, има възможност те да бъдат стартирани аналогично на Android приложенията в Chrome OS.
Във виртуалната машина е възможно ръчното създаване на допълнителни контейнери (Използва се LXC) и да се стартират приложения, като например Steam и Firefox.

